工学院邹如强课题组在制备负载有单原子金属位
来源:言承旭网 发表于2019-07-07 08:06:20 编辑:郑秀文
摘要: 近来工学院邹如强课题组在《德国使用化学》(Angewandte Chemie)上宣布了题为Puffing up Energetic Metal-organic Frameworks to Large Carbon Networks with Hierarchical Porosity an

  近来工学院邹如强课题组在《德国使用化学》(Angewandte Chemie)上宣布了题为“Puffing up Energetic Metal-organic Frameworks to Large Carbon Networks with Hierarchical Porosity and Atomically Dispersed Metal Sites”的研讨论文,报导了关于负载有单原子金属位点的三维多孔碳骨架复合资料的制备,以及其在燃料电池氧复原催化的使用。

  燃料电池作为新能源器材,因其能量密度高、产品零污染而备受注重。现在,燃料电池的开展及推行面对着许多严峻的应战。其间,电池阴极氧气复原反响的发作需求较高的过电位。为了进步氧气复原反响的能效,规划组成具有高催化活性、高催化安稳性的催化剂资料具有十分重要的含义。贵金属催化剂Pt具有较高的氧复原催化活性,可是却遭到价格高、安稳性差等要素的限制,无法完成产业化和商业化。因而,研讨制备非贵金属基催化剂资料成为该范畴研讨的要点及热门。金属颗粒的催化活性依赖于其标准,单原子催化剂作为催化的最小单元,具有极高的催化活性和原子利用率,在催化范畴遭到越来越高的注重。但是,单原子催化剂因其外表能量高,易发作聚会而导致活性下降,制备高效且安稳的单原子催化剂是该范畴面对的一项应战。

  金属有机骨架资料(Metal-organic frameworks, MOFs)是由金属位点及有机配体经过周期性配位而构成的一种新式多孔资料。该资料具有较高的比外表积、规整的孔道结构及可控的成分组成,被广泛使用于气体的吸附及别离、传感、催化等范畴。经过高温热处理,MOFs能够进一步转化为具有特定物理化学特性的衍生资料,包含MOF衍生碳资料、MOF衍生金属/金属化合物资料及两者构成的复合资料。近年来,MOF衍生资料作为催化剂资料被广泛使用于燃料电池氧复原反响中。在慵懒气氛中热处理时,MOFs中的有机配体会发作分化而改变为碳基地,其金属位点会发作氧化复原反响而变为金属/金属化合物颗粒。因为高温会导致金属/金属化合物颗粒的聚会,MOF衍生单原子催化剂资料的报导仍旧比较少。一起,已报导的MOFs在改变为MOF衍生资料后,结构上会发作必定程度的崩塌,体积上会发作必定程度的缩短,大多为几百纳米的纳米碳颗粒,在导电和传质上功率不高。相对而言,具有分级孔道结构的大标准的三维碳资料因其高比外表积及丰厚的孔道而具有空间接连的电子传导和物质传导速率,在催化范畴有非常重要的使用价值。将上述单原子金属位点的长处(高活性)和大标准三维碳资料的长处(高导电、传质)结合起来,制备负载有单原子金属位点的大标准的三维MOF衍生氧复原资料被赋予高度的研讨含义。

  

  负载有单原子金属位点的三维多孔碳骨架复合资料示意图

  邹如强课题组挑选了一种由高能配体(1H-1,2,3-triazole)和Zn2+金属位点配位构成的MOF作为前驱体,经过浸渍法将过渡金属离子(Co2+及Fe2+)引进到MOF中。在慵懒气氛中进行高温热处理(1000℃)时,MOF中的高能配体分化放出很多气体并生成碳基地,MOF中的Zn2+金属位点被复原为单质Zn并蒸发,一起MOF中掺入的Co2+及Fe2+转化为单原子金属位点涣散在碳基地上。引人注意的是,高温热处理后,纳米标准的MOF(150nm~450nm)扩大为微米标准的碳网络结构(>100μm),且该网络结构具有兴旺的、分级的孔道结构。研讨人员发现,热处理温度在该改变中有非常重要的效果。在700℃至800℃,中心产品可能发作“交融长大”的进程,一起在描摹上伴随着“泡沫化”的改变,终究导致高度多孔的大标准的碳骨架的构成。借助于球差纠正的高分辩透射电子显微镜图片及X射线吸收精细结构(XAFS)谱图,研讨人员对金属位点Co及Fe的存在方式及配位环境进行了探求。剖析结果表明,金属位点Co及Fe以单原子方式高度涣散在三维碳骨架中,且与碳骨架中的氮元素进行了配位。由此可见,负载有单原子金属位点的大标准的三维MOF衍生资料被成功制备出来。当作为催化剂用于燃料电池中氧复原反响时,该资料表现出优于商业Pt/C的高性能。

  相关论文在线宣布在Angewandte Chemie(DOI: 10.1002/anie.201911126 and 10.1002/ange.201911126)上,当选期刊热门论文(Hot Paper),并被选为内封面。微信大众号“X-MOL资讯”对此作业进行了专门的报导(https://mp.weixin.qq.com/s/nbRCswwRp4i6qiLRva6FTw)。榜首作者是工学院博士生赵若,博士生梁子彬为一起作者,邹如强教授为通讯作者,日本AIST的Qiang Xu教授为一起通讯作者,该研讨得到国家自然科学基金委、国家要点基础研讨开展计划等经费支撑。

  修改:山石

  责编:凌薇

  

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